物天科研｜我院量子信息与测控团队王凯副教授与国际著名量子光学家M.O.Scully教授团队合作实现飞秒时间分辨中红外相干光谱

       我院量子信息与测控团队王凯副教授与国际著名量子光学家Marlan O. Scully教授团队合作，在世界上首次实现了飞秒时间分辨中红外相干光谱的实验。在该实验中，中红外激光脉冲激发低密度聚乙烯薄膜中分子振动模式（CH2键）的相干，然后通过近红外探测光探测到了分子振动能级的退相干，在实验上首次得到了小于一个皮秒的退相干时间。

       该成果以Coherent Vibrational Spectroscopy Based on Infrared Four Wave Mixing为题发表于中科院一区刊物美国化学学会期刊ACS Photonics。文章第一作者为德州农工大学博士研究生王基州，共同通讯作者为王凯副教授和美国德州农工大学Alexei V. Sokolov教授。该工作得到了中国国家自然科学基金，中央高校基本科研业务费专项资金等基金的支持。

实验仪器的构建

时间分辨的二维光谱

上图为时间分辨中红外相干光谱的实验搭建和结果（低密度聚乙烯）。引用自文章（http://doi/pdf/10.1021/acsphotonics.0c01940)。可以看到白线2所对应的为分子振动能级的退相干。

       中红外光谱是探测分子振动能级的“指纹”主要手段，被广泛应用在物理、化学、天文、生物、大气遥感等研究领域。近年来，随着中红外激光技术的发展，人们开始探索更先进的中红外相干光谱技术来深入研究分子相关的物理化学过程和应用。飞秒时间分辨中红外相干光谱（femtosecond time-resolved IR-resonant third-order sum-frequency (ITS)） 是一种基于分子振动的非线性光谱技术。它是基于中红外飞秒脉冲和近红外飞秒脉冲产生的四波混频来研究分子振动能级的动力学。当中红外飞秒脉冲光频率和分子振动能级近共振的时候，会在振动能级间建立相干，使用另外一束近红外的激光进行探测，可以观测到由分子振动能级相干产生的四波混频，并且在四波混频的光谱里会包含分子振动能级的信息，这使得可以通过研究可见光范围内的四波混频来研究分子的振动能级，其优势是可以通过硅基探测器来探测四波混频从而极大的简化实验装置。

       一直以来，飞秒时间分辨中红外相干光谱未能突破一个皮秒限制，从而进入飞秒领域。这一突破能够使飞秒中红外激光脉冲应用于时间分辨光谱技术来研究分子振动能级的动力学。这为揭示分子振动能级的退相干、能级间相互作用、能量转移等物理现象提供了一种新的光谱方法，并且依靠分子振动能级的四波混频进行成像可以得到生物样品的化合物图像。

       注：Marlan O. Scully教授，美国国家科学院、欧洲科学院、俄罗斯科学院等学院院士，著名量子光学专家，标准教科书Laser Physics和Quantum Optics的著作人，现任德州农机大学与普林斯顿大学教授。他在激光科学和量子光学方面做出了许多开创性的贡献，在量子相干性和关联效应方面的工作揭示了量子力学的基础。包括激光的Scully-Lamb量子理论、自由电子激光、激光陀螺，相干自发辐射噪声淬火，演示无反转激光以及用相干效应在热原子气体中产生超慢光。